中国海洋大学阎妮团队与南方科技大学郭芷琳合作发表WR|微生物介导下6:2 氟调磺酸在变饱和条件下的迁移行为与微生物群落响应

发布者:王建龙发布时间:2026-06-04浏览次数:10


 

  文章信息

第一作者:胡海莹

通讯作者:阎妮副教授郭芷琳研究员

通讯单位:中国海洋大学南方科技大学

https://doi.org/10.1016/j.watres.2026.126220

  科学问题

6:2氟调磺酸(6:2 FTS)作为一种典型的全氟和多氟烷基物质(PFAS)前体物质,广泛存在于水成膜泡沫(AFFF污染场地及氟化工园区周边环境中,其在包气带中的迁移行为直接关系到地下水的长期污染风险。目前6:2 FTS在地下水系统中迁移规律,尤其是动态水文过程与微生物活动的耦合作用机制,仍缺乏系统认识。为此,本研究重点探讨以下三个科学问题

  1. 在变饱和条件下,6:2 FTS在不同多孔介质迁移与滞留行为呈现何种特征?

  2. 微生物的引入会对6:2 FTS在地下水系统中迁移产生怎样的影响?其对总体滞留的量化贡献有多大?

  3. 长期6:2 FTS暴露及干湿交替循环如何重塑土壤微生物群落结构与相互作用?

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PFAS前体物质地下水系统中的迁移行为是评估其环境归趋与风险的关键。本研究通过一维变饱和柱实验,结合原位采样、固相表征与微生物高通量测序,系统探讨了6:2 FTS在石英砂与农业土壤中的迁移行为及其对微生物群落的动态影响。研究发现,6:2 FTS迁移多孔介质类型、含水饱和度Sw和微生物定殖共同调控。农业土壤中滞留更强,且随深度增加、含水饱和度升高,滞留减弱。微生物引入了一个缓慢、速率受限的滞留域,与快速空气-水界面吸附共同作用,形成了“双平台”到达锋面。微生物群落结构主要受多孔介质类型驱动,其次为6:2 FTS暴露。共现网络与生物标志物分析进一步识别出介质特异性和6:2 FTS耐受菌属。本研究揭示了微生物过程在水文调控的PFAS迁移中的重要作用,为精确预测非饱和带中PFAS归趋提供了理论依据。

图文导读

许多研究表明,PFAS在非饱和带中的迁移主要受空气-水界面吸附控制。然而,真实土壤中普遍存在的微生物及其分泌的胞外聚合物(EPS)是否以及如何影响这一过程,长期以来缺乏深入的机理解析。本研究通过构建石英砂与农业土壤柱,在六次干湿交替循环中注入环境相关浓度(100 µg/L)的6:2 FTS,结合原位孔隙水采样、EPS定量、Zeta电位、SEM16S rRNA基因测序,系统揭示了微生物介导下6:2 FTS的迁移行为与群落动态响应。

图文摘要

 SEM图像显示,微生物定殖后,石英砂与土壤颗粒表面均被生物膜覆盖,孔隙结构变得模糊,表面粗糙度显著增加(图2a-d)。Zeta电位测定表明,无菌石英砂表面带强负电(-32.3 ± 0.4 mV),接种微生物后电位显著上升至-18.7 ± 0.5 mV,这归因于EPS中氨基等官能团对负电荷的中和作用。Zeta电位升高降低了静电排斥,有利于阴离子型6:2 FTS的吸附。土壤本身电位较低(-19.4 ± 0.3 mV),接种后进一步升至-9.2 ± 0.4 mV。这些表面性质的变化为微生物增强的滞留提供了物理化学基础。

a接种微生物前的石英砂;(b接种微生物3天后的石英砂;c接种微生物前的土壤;(d接种微生物3天后的土壤SEM图像

    在石英砂柱中,初始EPS浓度沿水流方向呈快速指数衰减,表明微生物主要被截留在入口附近;经过30天干湿交替后,EPS转为非单调分布,说明部分EPS以胶体形式发生了迁移与再滞留3。在土壤柱中,初始EPS浓度更高且空间异质性更强,且随时间的增加,EPS与细菌丰度的相关性减弱,表明土壤中的EPS更多源于原位生成并快速吸附,而非长距离迁移。

石英砂柱和土柱中EPS的时空分布

    在12 cmSw处,石英砂柱和土壤柱的突破曲线均呈现明显的“双平台”特征4a-d),这与非反应性示踪剂(NRT)形成鲜明对比,表明存在多个具有不同动力学特征的滞留域。通过计算阻滞因子(R)和半程突破孔隙体积比(PV0.5),我们量化了不同机制的贡献在低Sw下,空气-水界面吸附贡献约82%的总滞留,而微生物介导的滞留贡献约12%。值得注意的是,尽管土壤柱12 cm处的Sw高于石英砂柱,但其滞留反而更强,这归因于土壤中更高的EPS丰度及其空间异质性。随着深度增加至60 cm,空气-水界面面积骤减,空气-界面吸附贡献降至不足20%,此时微生物介导的滞留占比相对上升至56%

4 饱和条件下,6:2 FTS 在砂柱和土柱中于采样深度(a12 cm 和(b60 cm 处的到达锋。以及(c)砂柱和(d)土柱中两个采样深度处NRT6:2 FTS迁移的到达锋

   其中洗脱的孔隙体积(PV)用各自估算的阻滞因子(R)进行归一化,以便比较迁移行为。未接种的石英砂数据来自我们先前研究中报道的U1柱(Hu et al., 2025)。

   经过30天的干湿交替,砂柱中变形菌门丰度增加、拟杆菌门减少;土柱中变形菌门和放线菌门下降,拟杆菌门、厚壁菌门、酸杆菌门及绿弯菌门上升(图5)。其中绿弯菌门在土柱中富集,与以往饱和研究结果不同,表明变饱和干湿交替可能为其提供独特生态位。属水平上,初始优势好氧菌PseudomonasBrevundimonas30天后显著下降;而Norank_f_MethylophilaceaeMethylobacterium-Methylorubrum等菌属相对丰度升高。介质类型主导群落差异,6:2 FTS暴露进一步推动群落时序演替。

5  不同实验条件下(a)水平(b)属水平微生物群落的组成相对丰度

  本研究首次在变饱和、生物活性的柱系统中,定量解析了空气-水界面吸附与微生物介导滞留对6:2 FTS迁移的贡献占比,揭示了“双平台”到达锋面的动力学成因,并阐明了干湿交替条件下微生物群落的重组规律。这些发现为将微生物过程纳入PFAS场地归趋模型提供了关键参数与理论依据。

作者信息

胡海莹中国海洋学环境科学与工程学院在读博士研究生主要从事地下水系统中污染物的迁移转化等方面的研究。以第一作者身份在Water ResearchEcotoxicology and Environmental Safety上发表SCI论文2篇。


阎妮,博士,中国海洋大学环境科学工程学院教授,博士生导师。主要从事地下水系统中污染物的迁移转化及原位修复技术相关研究。主持国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年项目、山东省自然科学基金青年科学基金项目、中国博士后基金面上项目、山东省博士后创新项目、青岛市博士后应用项目等多项科研项目,并作为主要成员参与国家自然科学基金委-山东省联合基金重点项目、国家自然基金面上项目等的研究工作。相关研究在Environmental Science &TechnologyWater ResearchJournal of Hydrology等国际知名期刊发表SCI论文40余篇,SCI引用1600余次。

通讯邮箱yanni@ouc.edu.cn


郭芷琳,博士,南方科技大学环境科学工程学院研究员,博士生导师。博士毕业于美国亚利桑那大学环境科学专业,美国加州大学戴维斯分校水文系博士后。20198月加入南方科技大学。围绕地下水污染机理与修复,以及全球变化下地下水资源的可持续性进行了十余年深入研究。目前负责国家重点研发计划项目课题、国家自然科学基金重点支持项目子课题、国家自然科学基金面上项目、广东省自然科学基金杰出青年项目等国家、省市级项目。现任联合国青年地下水组织副主席、美国地球物理学会地下水委员会和国际水利与环境学会地下水与管理委员会委员。兼任水文水资源领域国际知名期刊Water Resources ResearchJournal of HydrologyGroundwater副主编,以及多个国际顶级期刊的评审专家。

通讯邮箱guozl@sustech.edu.cn


原文链接:

Microbially mediated transport and temporal community responses of 6:2 fluorotelomer sulfonate under variably saturated conditions

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0043135426009000